石墨烯作为表面涂层固体润滑剂的典型代表，在纳米润滑领域中已展示出巨大的应用潜能。其超高的力学强度、稳定的化学活性以及微弱的层间相互作用是确保成为优异固体润滑剂的重要因素。然而，在实际加工制备或应用过程中，形式各异的缺陷将不可控地引入到石墨烯的原子拓扑结构中，导致其出色的力学和化学性能下降，从而显著降低其摩擦性能。本文提出了一种氢元素钝化石墨烯空位缺陷附近悬键的方法来抑制缺陷对其摩擦性能的负面作用，并研究了这种方法在应变工程下的鲁棒性和稳定性。分子动力学模拟结果表明，通过随机剔除石墨烯上碳原子而引入空位缺陷，由于缺陷附近悬键的产生，极大地提高了缺陷处的化学活性。当缺陷石墨烯的悬键被氢原子钝化时，其较高的化学活性迅速下降，导致摩擦界面间形成化学键所需要的临界载荷上升，从而提高了石墨烯的摩擦性能。在该临界载荷以下，面内拉伸应变也可以降低缺陷石墨烯的层间摩擦力，这是由于层间从公度接触转变为非公度接触，使接触界面间的原子结构产生Moiré图案。通过系统分析氢元素钝化缺陷石墨烯的原子运动轨迹和表面能量势垒，发现其摩擦行为受缺陷处原子级表面粗糙度和基于第一性原理计算评估的化学惰性的综合影响。这项研究为控制石墨烯基纳米材料在机械应用中的润滑性能提供了一种新的方法。

缺陷石墨烯；摩擦性能；氢钝化；应变工程；分子动力学